Российский ученый, работающий в Центре фотоники и 2D-материалов Московского физико-технического института, а также в Институте физики металлов Уральского отделения РАН, представил новое исследование, посвященное магнитным свойствам полуметаллов, в частности, диоксида хрома (CrO2). Работа опубликована в журнале Physical Review B и содержит важные результаты, касающиеся обменных взаимодействий в парамагнитной фазе диоксида хрома.
Полуметаллы представляют собой материалы, в которых один из спиновых уровней Ферми находится в зоне проводимости, а другой — в энергетической щели между заполненной и пустой зонами. Это делает такие вещества носителями промежуточных свойств между металлами и неметаллами. Кроме того, полуметаллы представляют собой важный класс магнитных материалов, обладающих уникальными свойствами, которые делают их перспективными для применения в различных областях, включая электронику и магнетизм. Диоксид хрома является одним из наиболее известных полуметаллов, обладающим высоким магнитным моментом и температурой Кюри около 390 K. Однако до настоящего времени существовало множество вопросов относительно механизмов магнитного обмена и влияния корреляционных эффектов на магнитные свойства этого материала.
Рисунок 1. Кристаллическая решетка диоксида хрома. Источник: авторский контент Ben Mills.
Целью исследования главного научного сотрудника лаборатории компьютерного дизайна материалов Центра фотоники и двумерных материалов МФТИ, а также профессора кафедры физики и технологии наноструктур МФТИ Андрея Катанина было изучение магнитных свойств диоксида хрома с использованием комбинированного подхода, который включает в себя моделирование методом теории функционала плотности и динамической теорией среднего поля. В работе удалось выяснить, насколько хорошо можно описать магнитные свойства диоксида, начиная с парамагнитной фазы, и оценить влияние обменных взаимодействий и дисперсии магнонов на эти свойства.
Метод теории функционала плотности использовался для расчета структуры и свойств рассматриваемого материала. Затем была применена динамическая теория среднего поля для учета квантовых корреляционных эффектов. Исследование подтвердило, что магнитные свойства CrO2 можно хорошо описать, начиная с парамагнитной фазы, что указывает на тесную связь между свойствами в ферромагнитной и парамагнитной фазах.
В исследовании использовались 3-, 5-, и 11-орбитальные модели. Первые две модели учитывают только состояния хрома и низкоэнергетические возбуждения электронов, связанных с атомами кислорода, в то время как 11-орбитальная модель полностью учитывает валентные состояния кислорода и хрома. Наилучшие результаты были получены в рамках низкоэнергетической 5-орбитальной модели, которая соответствует механизму двойного обменного взаимодействия. Эта модель дает положительные дисперсии магнонов и близкую к экспериментальной оценку температуры Кюри, хотя последняя все еще получается несколько завышенной по отношению к экспериментальным данным.
Завышение температуры Кюри связано с предполагаемой формой кулоновского взаимодействия, наличием магнитных фрустраций и другими факторами. В работе было показано, что рассматриваемый подход позволяет правильно описать экспериментальные данные для спин-волновой жесткости. Проведенное исследование также демонстрирует образование локальных магнитных моментов в диоксиде хрома за счет обменного взаимодействия Хунда и их двойного обменного взаимодействия даже в парамагнитной фазе.
Для выяснения причин лучшей применимости 5-орбитальной модели в работе рассмотрено влияние нелокальных взаимодействий за пределами локального приближения динамической теории среднего поля. Удивительным образом адекватность 5-орбитальной модели для описания диоксида хрома связана с особенностями зарядового состояния атомов хрома, на которых находится в среднем 2–3 электрона вместо ожидавшихся на основании зонного расчета четырех электронов, что связано с кулоновским отталкиванием между электронными состояниями кислорода и хрома. Таким образом, в дополнение к особенностям магнитных свойств найдена их тесная связь с зарядовым состоянием атомов хрома.
«Исследование подчеркивает важность учета корреляционных эффектов и гибридизации в понимании магнитных свойств полуметаллов, таких как CrO2 . Интересно, что уже после публикации работы обнаружились старые экспериментальные данные (на которые почему-то раньше не обращали внимание), подтверждающие вывод о важности зарядового состояния ионов хрома и его тесной связи с механизмом двойного обмена. Дальнейшее рассмотрение этих эффектов, например, в рамках кластерных методов или нелокальных расширений динамической теории среднего поля может еще улучшить результаты используемой модели. Экспериментальные и теоретические исследования формы дисперсии магнонов и ее эволюции от низкотемпературного до высокотемпературного предела представляют определенный интерес. Также в будущем было бы интересно рассмотреть магнитные свойства CrO2 с полным SU(2) симметричным кулоновским взаимодействием», — рассказал Андрей Катанин, главный научный сотрудник лаборатории компьютерного дизайна материалов МФТИ.
Использованный в работе подход позволяет получить более точные результаты и лучше понять механизмы магнитного обмена, что является важным для разработки новых магнитных материалов. Результаты исследования могут быть применены в различных областях, включая разработку новых магнитных материалов для использования в устройствах хранения данных, углубление понимания механизмов магнитного обмена и создание более эффективных магнитных систем.
Проведенная работа открывает новые перспективы для дальнейших исследований, включая организацию дополнительных экспериментов по изучению магнонной дисперсии и ее эволюции от низких до высоких температур, а также разработку более точных моделей для описания магнитных свойств CrO2 с учетом нелокальных взаимодействий.
