Ученые из Сколтеха и МФТИ с коллегами из Германии, Австрии и Норвегии предложили и верифицировали новый способ для компьютерного моделирования магнитных сплавов с помощью машинно-обучаемых потенциалов. В методе в качестве переменных учитываются магнитные моменты атомов (магнитные степени свободы), благодаря чему он успешно предсказал энергию, механические и магнитные характеристики сплава железа и алюминия. Ученые планируют добавить в метод активное обучение и протестировать его на другом материале — нитриде хрома. Работа опубликована в Scientific Reports.
В виде шариков изображены атомы, стрелки — магнитные моменты атомов, а изогнутая поверхность показывает, что атомы расположены в наиболее энергетически выгодных положениях, и их спины тоже ориентированы наиболее энергетически выгодным образом. Иллюстрация Павел Одинёв/PR-служба Сколтеха
При компьютерном моделировании материалов нередко приходится искать баланс между скоростью и точностью расчетов. Наименьшие ошибки в предсказаниях свойств и структуры веществ дают квантово-механические методы, в которых рассчитывается электронная структура вещества. Наиболее популярный из них — теория функционала плотности (DFT), в котором вместо волновой функции для каждого электрона используется обобщенная электронная плотность, что уменьшает количество переменных, упрощает описание и ускоряет вычисления. Однако даже на суперкомпьютерах такими подходами можно моделировать системы размерами всего лишь в десятки и сотни атомов. Для расчетов более крупных систем применяют более упрощенные подходы через потенциалы взаимодействия, которые описывают силы между атомами и не учитывают электронную структуру. Из-за этого падает точность предсказаний свойств материала.
В последние годы было найдено промежуточное решение, когда можно сохранить «квантово-механическую точность» и на несколько порядков уменьшить скорость вычислений даже для систем из тысяч атомов. Одним из популярных методов стало машинное обучение, с помощью которого исследователи создают потенциалы взаимодействия, но обученные на результатах квантово-механических расчетов. Эти потенциалы лучше предсказывают параметры материалов, чем эмпирические аналоги. Однако даже машинно-обученные потенциалы не всегда учитывают магнитные степени свободы атомов, что может приводить к ошибкам, например при моделировании материалов с выраженным ферро-, антиферро- или парамагнетизмом.
Чтобы корректно предсказывать свойства подобных веществ, научная группа физиков и математиков из МФТИ и Сколтеха обобщила свой метод построения машинно-обучаемых потенциалов MTP (Moment Tensor Potentials) до версии mMTP (magnetic MTP), в которой учтены магнитные степени свободы атомов. Ученые уже применяли новую версию в том числе для предсказания энергии железа в парамагнитном и ферромагнитном состоянии. В новой работе ученые протестировали метод для двухкомпонентного сплава железо-алюминий.
Иван Новиков, старший научный сотрудник Сколковского института науки и технологий, доцент кафедры химической физики функциональных материалов МФТИ: «Наш коллектив занимается разработкой машинно-обучаемых потенциалов, которые ускоряют приблизительно на пять порядков квантово-механические расчеты, нужные для описания свойств материалов. В последние три года пошла разработка машинно-обучаемых потенциалов с магнитными степенями свободы, и мы тоже уже создали подобный потенциал — магнитный MTP и валидировали его для системы железа. В этой работе мы хотели провалидировать потенциал уже на двухкомпонентной системе и продемонстрировать алгоритм построения базы данных для обучения потенциала».
Исследователи собрали базу данных на основе результатов квантово-механических расчетов и по ней обучили пять mMTP-потенциалов. А затем проверили, как потенциалы предсказывает структуру и магнитные свойства сплава в зависимости от концентрации алюминия.
На первом и самом долгом этапе работы ученые собирали базу данных для обучения модели. Для квантово-механических расчетов выбрали системы из 16 атомов. Системы отличались по количеству и взаимному расположению («раскраске») атомов железа и алюминия. Полученные конфигурации приводили в состояние равновесия — релаксировали с помощью теории функционала плотности, то есть подбирались положения атомов, размеры кристаллической решетки и магнитные моменты, при которых конкретная структура имела минимальную энергию. На следующем шаге конфигурации возмущали: меняли размеры решетки и сдвигали атомы. На финальном третьем этапе возмущали уже магнитные моменты для структур как с первого шага, так и со второго, для этого использовали теорию функционала плотности, в которой есть ограничения типа равенств на магнитные моменты электронов — constrained DFT. После всех трех шагов была получена база из более 2 000 конфигураций с возмущениями и без.
Иван Новиков рассказал, как появилась идея создать constrained DFT: «Александр Шапеев когда-то встретился в столовой Сколтеха с Ксавьером Гонзе (Xavier Gonze) [автор программы ABINIT для компьютерного моделирования, бывший профессор Сколтеха] и спросил, почему нет метода с ограничениями равенств на магнитные моменты или на заряды — на электронные степени свободы, на что Ксавьер ответил, что подобные методы есть. Через несколько обедов они снова встретились, Ксавьер признался, что такого метода действительно нет, и предложил Александру совместно его сделать. Так появился метод constrained DFT».
Второй этап работы — обучение и верификация потенциалов mMTP — был самым сложным. На полученной выборке конфигураций исследователи обучали ансамбль из пяти потенциалов MTP. Затем исследователи сравнивали его предсказания равновесных параметров конфигураций (позиций атомов, магнитных моментов, размеров решетки) с квантово-механическими расчетами. Новый метод показал высокую точность и согласие с квантово-механическим моделированием для всех концентраций алюминия.
Результаты MTP также качественно совпали с экспериментом, когда ученые рассмотрели зависимость размеров решетки от содержания алюминия в сплаве. В пределах концентрации от 20% до 40% алюминия параметры решетки не менялись. Количественная разница связана в том числе с тем, что моделирование, в отличие от опытов, проводилось при абсолютном нуле температур.
В последней части работы ученые сравнили магнитные моменты сплавов, полученные квантово-механическим методом и с помощью mMTP. Результаты согласовались друг с другом и теорией: если концентрации алюминия росла, сплав терял магнитные свойства. mMTP предсказал полную потерю ферромагнетизма при 50% содержании алюминия, в отличие от квантово-механических расчетов. Данное расхождение нуждается в дополнительном исследовании.
Далее ученые планируют добавить активное обучение в свой метод, чтобы отбор конфигураций системы, подходящих для обучения потенциала, происходил автоматически. Это позволит исследовать материалы при ненулевых температурах, а также парамагнитные системы.
«Я считаю, что, соединив наши знания и результаты статьи 2022 года про железо и эту статью про железо-алюминий, мы добавим и применим активное обучение и верифицируем mMTP для другого материала — нитрида хрома. В частности, сможем предсказать изменение удельной теплоемкости, рассмотреть парамагнитные состояния. Я сторонник подхода, что надо сначала провалидировать подробно методологию, которую разработали, а потом переходить в более практическую плоскость. Собственно говоря, наша научная работа по такому пути и развивалась: сначала валидировали MTP на прототипных системах, а сейчас мы уже подошли к предсказанию фазовых диаграмм сложных веществ», — поделился планами Иван Новиков.
Работа выполнена при поддержке гранта РНФ 22-73-10206 «Разработка машинно-обучаемых потенциалов межатомного взаимодействия с магнитными степенями свободы».
Иван Новиков выражает благодарность всем соавторам за их вклад в работу: «Alexey Kotykhov проводил обучение потенциалов и атомистическое моделирование. Konstantin Gubaev участвовал в реализации программного кода. Christian Tantardini является одним из разработчиков кода ABINIT, в котором реализовано constrained DFT, необходимое для построения базы данных, он помогал настраивать параметры DFT-расчетов. Max Hodapp проводил большую часть DFT-расчетов. Alexander Shapeev является идеологом разработки constrained DFT, а также активно участвовал в обсуждении алгоритма построения базы данных и разработке magnetic Moment Tensor Potential (в 2016 году Alexander предложил non-magnetic MTP)».
